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原文传递甲烷重整及以重整气为还原剂的氮氧化物存储还原性能的试验研究

论文题名：	甲烷重整及以重整气为还原剂的氮氧化物存储还原性能的试验研究
关键词：	催化剂;氮氧化物;甲烷重整;发动机;还原性能
摘要：	氮氧化物存储-还原技术是稀燃发动机 NOx后处理的有效措施之一，开发高效的NSR系统是本研究的主要目标。为了获取富含氢气的重整气以及得到以重整气为还原剂的高效NSR系统，本研究分别对甲烷重整系统以及以重整气为还原剂的NSR系统性能进行了试验研究，并初步研究了涂覆工艺对整体式催化剂NSR性能的影响。　　试验中搭建了甲烷水蒸气重整模拟试验台、甲烷部分氧化重整模拟试验台以及NSR催化剂性能测试模拟试验台。　　在甲烷重整性能的研究中，利用等体积浸渍法分别制备了Ni/γ-Al2O3和Pt/Ni/γ-Al2O3等两种镍基颗粒状催化剂，通过BET和XRD等表征方法研究对比了催化剂的表面物理化学特性，采用控制变量法分别研究了反应温度、空速、水碳比、反应进气成分以及以 CO2、还原性 HC为代表的发动机排气成分对甲烷重整性能的影响。研究结果表明：试验中制备的催化剂具有良好的表面结构，稳定性和催化活性良好；提高反应温度有助于CH4转化；反应中各催化剂均表现出良好的空速特性；进气O2浓度会影响反应温度从而影响CH4转化；水碳比可用于调整反应生成重整气中的H2和CO比例；CO2和还原性HC对反应活性均有一定抑制作用。甲烷部分氧化重整中 H2O/CH4=4.2，反应温度为660℃，甲烷转化率达67.7％，H2/CO高达6.03。　　以重整气为还原剂的NSR性能研究中，利用改进的溶胶-凝胶燃烧法与等体积浸渍法结合制备了Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化剂，以重整气的主要成分H2为NSR还原剂，采用NOx存储-还原循环试验的研究方法，对反应温度、空速、还原时间和还原剂浓度等反应条件，以及以CO2、HC和O2等为代表的发动机排气成分对催化剂NSR性能的影响进行了研究。试验结果表明：实验室制备的钙钛矿NSR催化剂表面特性良好，具有较高的催化活性；在研究参数范围内，NSR性能最佳的反应温度区间为375℃-425℃；在375℃反应温度下，不同还原剂浓度下存在NOx转化率最高的最佳还原时间，还原剂浓度增加，最佳还原时间逐渐减小；还原剂浓度增加会加速NOx脱附，还原剂浓度过高，会造成部分NOx溢出过快，还原时间不足引起转化率降低；在75000h-1的大空速下，NOx转化率仍可以保持在86.9%，空速特性良好；CO2和还原性HC在一定程度上抑制NOx存储，影响催化活性，但催化剂容易再生；O2浓度小于4%时，O2浓度增加会促进NOx转化；NO浓度增大，受催化剂NOx存储能力限制，NOx转化率有一定降低。　　在对 NSR涂覆工艺的研究中，用溶胶-凝胶燃烧法涂覆制备的整体式催化剂表面活性成分分布均匀，与氧化铝涂层结合紧密，催化剂表面孔结构丰富，同时NOx存储-还原活性较高，在反应温度为375℃时NOx转化率可达77%。　　本研究为 NSR系统联合燃料重整的高效 NOx后处理技术开发奠定了基础。
作者：	杨文杰
专业：	动力工程及工程热物理
导师：	张武高
授予学位：	硕士
授予学位单位：	上海交通大学
学位年度：	2015
正文语种：	中文