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非贵金属NOx被动吸附材料的开发及NOx存储/脱附机理的研究
| 论文题名： | 非贵金属NOx被动吸附材料的开发及NOx存储/脱附机理的研究 |
| 关键词： | 机动车;低温冷启动装置;非贵金属催化剂;氮氧化物;吸附性能;脱附机理 |
| 摘要： | 本文针对机动车低温冷启动过程中NOx污染排放的问题，开发了Co-SSZ-13非贵金属被动NOx吸附催化剂，并对该催化剂中的钴物种、NOx存储/脱附过程进行了探究，给出了完整的存储/脱附机理 通过对样品制备过程中使用的活性金属、载体、合成方法、前驱体盐等因素进行筛选，采用Co(Ac)2溶液的多次离子交换法制备出了高负载量的Co-SSZ-13催化剂。该催化剂的低温NOx存储容量可以达到27.3μmol/gcat，达到了文献中报道的贵金属PNA（Pd-SSZ-13）催化剂的60%。NOx的脱附温度在250℃以上，高于下游选择性还原催化剂的起燃温度。该催化剂在模拟柴油车低温冷启动尾气环境下的多次存储/脱附循环中仍能保持稳定的NOx存储容量，同时还具有一定的还原失活抗性。综上，Co-SSZ-13可以替代贵金属PNA催化材料以解决机动车低温冷启动过程中NOx污染排放的问题。 此外，本文还对Co-SSZ-13催化材料中的Co物种及NO存储/脱附过程进行了探究。研究结果表明，Co-SSZ-13中存在Co氧化物、分子筛交换位上的Co2+及钴页硅酸盐三种不同的钴物种。在NOx存储阶段开始时，由于NO分子与钴离子之间的强相互作用，Co-(NO)2快速形成，这使得Co-SSZ-13具有较大的NOx存储容量。使用O2或Co氧化物作为氧化剂，Co-(NO)2进一步转化为Co-NO3和ZEO-(NO)这两种不同的NO吸附物种，该转化过程提高了NO的脱附温度。Co-NO3和ZEO-(NO)分别在350℃和180℃分解，对应两个不同的NOx脱附温度区间。 |
| 作者： | 姜秋任 |
| 专业： | 化学工艺 |
| 导师： | 沈美庆 |
| 授予学位： | 硕士 |
| 授予学位单位： | 天津大学 |
| 学位年度： | 2019 |
| 正文语种： | 中文 |
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