详情

原文传递可再生环氧沥青固化机理及其再生机制的分子模拟

论文题名：	可再生环氧沥青固化机理及其再生机制的分子模拟
关键词：	环氧沥青;分子模拟;固化机理;再生技术;力学性能
摘要：	环氧沥青由沥青与环氧树脂、固化剂等材料按照一定的比例混合而成，因其优良的物理、力学性能被广泛应用于钢桥面的铺装，但其相关研究大多集中在环氧沥青制备、使用性能和环氧树脂与沥青的相容性上，对环氧沥青再生的研究还并未涉及。环氧沥青再生技术不仅能够有效减少资源的使用，面对其高昂的成本，还可以变废为宝，充分达到节约经济与资源消耗的目的。因此设计一种可再生的环氧沥青对于环氧沥青的发展与可持续化使用具有极其重要的意义。限于试验研究的局限性，考虑从微观分子角度使用分子模拟中量子化学计算与分子动力学模拟研究该环氧沥青固化反应机理及再生机制。本论文各模拟均采用MaterialsStudio2017软件进行。　　首先，选取了可再生环氧沥青原材料分子，并从化学反应原理层面分析得到可再生环氧沥青固化分子组成。最后根据沥青老化产物的研究成果，推断可再生环氧沥青老化分子结构的关键部位。　　其次，使用分子动力学模拟对可再生环氧沥青分子选取进行验证。通过基质沥青分子动力学模型的构建与验证，确认所选取的沥青各组分分子是可靠的，可用于下一步可再生环氧沥青分子模型的构建。在现有构建环氧树脂固化交联结构分子动力学模型的基础上，构建环氧沥青分子动力学模型；使用选取的力场与模拟参数计算生成了环氧沥青材料的分子动力学模型。经验证，构建的模型符合环氧沥青材料所具备的特征，基本可以代表可再生环氧沥青材料，所有分子均可应用于可再生环氧沥青的固化机理与再生机制的研究中。　　然后，使用量子化学计算揭示了开发的可再生环氧沥青固化反应机理，化学反应机理的理论研究就是用计算材料科学研究模拟化学反应的过程，找寻反应的过渡态与能量变化情况。根据环氧沥青一般配置流程，以及原材料与推断的分子结构，在Dmol3模块构建各反应物与反应产物的分子模型，并进行结构优化。而后将各反应物与反应产物相匹配，进行反应预览，得到各反应电子的转移与化学键的断裂、生成情况。最后对各反应进行了过渡态搜索并对其进行精修处理，从而得到了各反应中自由能与活化能垒的变化，为再生环氧沥青固化反应机理提供了理论依据。　　最后，使用量子化学计算解释了设计的可再生环氧沥青再生机制。从理论上就再生过程中可再生环氧沥青老化的变化进行了分析，最终发现，可再生环氧沥青再生过程中会发生亚胺水解反应、树脂相盐酸反应、老化沥青相浓盐酸反应、老化沥青相与环氧基反应和亚胺水解反应的逆反应。而后，采用量子化学计算针对上述反应进行分析，得到了各反应中自由能与活化能垒的变化，为该环氧沥青再生各反应机理提供了理论依据。最后，综合以上分析，归纳总结了环氧沥青的再生机制。
作者：	周雯怡
专业：	交通运输工程
导师：	冯德成
授予学位：	硕士
授予学位单位：	哈尔滨工业大学
学位年度：	2020