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石墨烯尺寸对中间相形成过程的影响及成核机理研究
| 论文题名： | 石墨烯尺寸对中间相形成过程的影响及成核机理研究 |
| 关键词： | 净化煤沥青;石墨烯纳米片;中间相沥青;形成过程;成核机理 |
| 摘要： | 高品质中间相沥青作为诸多高性能炭材料（如高导热炭纤维、高导热泡沫炭等）不可或缺的前驱体母料，在宇航工业、武器装备、高端制造等领域被广泛应用。鉴于中间相沥青及其炭材料的军事应用背景，美国、日本等国家对我国实行严格的技术和产品封锁，严重制约了我国高端装备产业的发展。近年来，国内也有一些单位制备出了中间相沥青和高导热炭纤维，然而其性能与国外相关产品仍有较大差距。一部分原因是关键技术和装备不过关、经验较少，另外，一些基础问题没研究清楚也是一个重要原因，比如从芳烃到中间相的形成机理。 本论文将以低灰分的净化煤沥青为原料，以不同尺寸的石墨烯纳米片为成核剂，通过系统的实验探寻一条制备优质中间相沥青的技术路线，并研究了石墨烯纳米片尺寸在中间相沥青形成过程中的作用，提出了中间相沥青形成过程中的两步成核机理。最后以石油沥青和甲基萘沥青再次探究了所得结论的适用性。 首先，通过探究反应温度、保温时间、体系压力以及石墨烯纳米片用量对中间相沥青热缩聚反应的影响，获得较为优化的基础反应条件。结果表明，当反应温度为410℃、保温5小时、添加0.01wt%石墨烯纳米片，体系保持自生压时可以得到含有更多的中间相结构，更为适合下一阶段探究的产物。 然后，在优化反应条件的基础上，改变石墨烯纳米片的尺寸，探究其尺寸大小在中间相沥青形成过程中的作用。结果表明，随着石墨烯纳米片尺寸的降低，所得的产物中间相含量逐渐升高，微晶结构也变得更为规整。此外，数据分析显示平面芳烃大分子的结晶成核是两步反应形核过程：中间相沥青成核时，平面芳烃大分子先形成密度较高但是内部分子排列无序的团簇，随后团簇内的分子再重新排列成规整的晶核，最后再缓慢长大成为连续的中间相。 最后，考虑到净化煤沥青、石油沥青、萘系沥青分子结构的差异，本实验进一步以石油沥青和萘系沥青为原料，探究了石墨烯纳米片的尺寸对石油沥青基中间相和纯芳烃中间相形成的作用机理。结果表明，虽然3种沥青的分子结构存在一定的差异，但是在石墨烯纳米片在促进沥青向中间相转变尤其是促进成核的过程中，表现较为一致，即随着尺寸的降低，产物中间相含量的提高。 综上所述，石墨烯纳米片对煤沥青、石油沥青和萘系沥青热缩聚形成中间相沥青均具有积极的作用。本论文研究将进一步揭示中间相沥青的形成机理，为中间相沥青及其高端炭材料产业的发展做出一点贡献。 |
| 作者： | 房廷浩 |
| 专业： | 材料科学与工程 |
| 导师： | 马兆昆 |
| 授予学位： | 硕士 |
| 授予学位单位： | 北京化工大学 |
| 学位年度： | 2022 |
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