摘要: |
本文通过在高温下热解FeSO4-PEI-SiO2混合物并采用HF 沥虑除去模板剂的途径,成功制备了氮、硫双掺杂介孔碳氧还原催化剂:FeSO4-PEI,(FeSO4-PEI)L和(FeSO4-PEI)LH.采用扫描电子显微镜(scanning electron microscopy)、X-射线衍射(X-ray diffraction)、低温氮气吸附、X-射线光电子能谱分析(X-rayphotoelectron spectroscopy)等手段研究了包括二次酸洗和二次加热在内的后处理方式对催化剂活性的影响,并采用旋转圆盘电极和旋转环盘电极研究了催化剂的氧还原反应动力学参数和反应机理.本文制备的三种催化剂均在酸性条件下显示了良好的氧还原催化活性.其中,(FeSO4-PEI)LH 具有最高的比表面积(1064m2g-1),并且显示了最好的氧还原催化活性(半波电位为0.68V)和选择性(电子转移数大于3.76).此外,提高催化剂的电极载量可以有效地提高氧还原催化活性;载量为800μg cm-2的电极显示了可与商业Pt/C 催化剂相比较的催化活性.由二次酸洗和二次加热导致的活性位( 包括pyridinc-N,graphitic-N andthiophene-S)的净化和碳基体的改变可能共同促进了(FeSO4-PEI)LH ORR 性能的提高. |