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甲烷扩散火焰中碳烟微观结构、表面官能团及氧化性研究
| 论文题名： | 甲烷扩散火焰中碳烟微观结构、表面官能团及氧化性研究 |
| 关键词： | 汽车发动机;甲烷扩散火焰;碳烟微观结构;表面官能团;氧化性 |
| 摘要： | 化石燃料燃烧过程中产生的碳烟颗粒对全球气候、空气质量和人类健康均产生极大的危害，因此为降低颗粒物的排放，研究碳烟颗粒的形成机理已成为当前领域的热点。由于发动机缸内高温高压和不稳定非均质的燃烧过程，使得对碳烟形成机理还需要进一步的基础性研究和量化分析。 本文建立实验室甲烷/空气扩散火焰燃烧系统，结合热泳探针取样和毛细管取样系统对不同火焰高度生成的碳烟颗粒进行取样，并利用TEM、Raman光谱、FT-IR、XPS和TGA等仪器对碳烟的微观结构、表面官能团和氧化性进行研究，进而分析碳烟颗粒在扩散火焰中的形成、演化历程。 研究结果表明，碳烟颗粒在扩散火焰中的形成历程可分为：单颗粒生长阶段、凝并阶段、团聚阶段和氧化阶段，并且随着火焰高度的增加，类液相颗粒逐渐演化成高度成熟碳化的团聚态碳烟；团聚态碳烟分型维数介于1.42-1.69之间，并且随着火焰高度的增加而逐渐增大；基本碳粒子粒径均呈准单峰分布，平均粒径介于7.84-22.57 nm之间，并且随着火焰高度的增加呈先升高后降低趋势；团聚态碳烟平均层间距、微晶长度和曲率数值分别介于0.36-0.40 nm、0.85-1.53 nm和1.41-1.51之间，并且随着火焰高度的增加，层间距和曲率逐渐降低，微晶长度则逐渐升高；碳烟颗粒拉曼光谱图中AD1/AG比值介于2.00-2.45之间，并且随着火焰高度的增加呈先减小后增大趋势，这说明在扩散火焰中，碳烟颗粒石墨化程度先降低后升高，即微观结构先趋于无序后逐渐趋于有序。 碳烟颗粒表面脂肪族C-H官能团相对含量A2920/A1595介于0.46-2.18之间，C-OH和C=O官能团百分含量介于5.37-10.57％与3.39-5.30%之间，并且均随着火焰高度的增加呈先升高后降低趋势，这说明在扩散火焰中，碳烟颗粒表面官能团含量先增加后逐渐减少。 碳烟颗粒的起燃温度、最大氧化速率温度和燃尽温度分别介于530.75-573.83℃、564.67-630.93℃和654.50-686.58℃之间；表观活化能介于106.51-140.40 KJ/mol之间，并且均随着火焰高度的增加呈先降低后升高趋势，这说明在扩散火焰中，碳烟颗粒氧化活性先增大后减小；碳烟颗粒微观结构、表面官能团与其氧化反应活性有直接的联系：颗粒的微观结构越无序，表面官能团含量越高，其表观活化能则越小，氧化活性越高。 |
| 作者： | 王明珠 |
| 专业： | 动力机械及工程 |
| 导师： | 宋崇林 |
| 授予学位： | 硕士 |
| 授予学位单位： | 天津大学 |
| 学位年度： | 2014 |
| 正文语种： | 中文 |
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