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原文传递 G-C3N4新型沥青路面材料的制备及光催化降解汽车尾气性能研究
论文题名: G-C3N4新型沥青路面材料的制备及光催化降解汽车尾气性能研究
关键词: 乳化沥青;路面材料;石墨相氮化碳;复合光催化剂;汽车尾气;光催化降解
摘要: 随着汽车保有量的不断增加,交通环境与城市空气污染问题日益严重,汽车尾气的排放对人类身体健康和城市生活环境带来危害。半导体光催化技术的发展为治理空气污染提供了新思路,传统的半导体光催化材料纳米TiO2反应条件温和、无二次污染被广泛应用于污染物光降解,但纳米TiO2较大的禁带宽度致使太阳光能利用率低,只能依靠小于380nm的紫外光激发。近几年,新兴的非金属半导体光催化材料石墨相氮化碳(g-C3N4)可利用小于460nm的蓝紫光激发光催化反应,在可见光下发挥光降解作用,拓宽了光催化材料的应用范围。
  本文以三聚氰胺、二氰二胺、尿素为原材料高温煅烧制备g-C3N4。采用亚甲基蓝降解试验研究各项产物光催化效果和吸附性,通过可见光下降解NO气体试验评价其气相降解污染物的能力;结合煅烧前后质量变化,评价各项前驱体产率;分析单因素变量煅烧温度、煅烧时间对g-C3N4可见光催化性能的影响;使用XRD、FT-IR、TG-DSC、SEM对产物进行微观性能表征。结果表明,前驱体制备出的材料均出现光催化结构单元三嗪环特征峰,表明g-C3N4已生成;其中,三聚氰胺产物产率为44.23%,可见光催化效率36.21%,优选为g-C3N4前驱体进行后续试验;单因素变量实验发现,煅烧时间对光催化效率影响小,而温度对光催化效率影响较大,随煅烧温度的升高,先增高后降低,在550℃达到最大光催化效率38.25%。
  基于上述试验结果,选取三聚氰胺为前驱体混合纳米TiO2,分别采用固相共混和水溶分散两种工艺在马弗炉中高温煅烧制备g-C3N4/TiO2复合光催化材料,其中,采取单因素控制法分别评价煅烧温度、煅烧时间、复合比例对其可见光催化降解性能的影响,并结合XRD、XPS、TEM等对复合光催化剂进行微观表征。结果表明,g-C3N4与TiO2半导体复合增强了光生载流子传递,减小了光生电子-空穴对复合,由此提高了可见光催化效率;在三聚氰胺与TiO2质量比例2∶1,煅烧温度为550℃,煅烧时间为5h时,制得的复合光催化剂有较高的催化效率,其催化效率可达48%以上。
  试验以基质沥青为载体负载复合光催化剂,分别采用g-C3N4/TiO2粉末直掺70#基质沥青和g-C3N4/TiO2分散液喷涂马歇尔试件的形式制备光催化沥青基试件,并评价其对基质沥青材料针入度、软化点、延度的影响,以及可见光催化降解性能的影响,分析光催化材料负载沥青材料的方式。结果表明,粉末直掺基质沥青对沥青针入度、软化点影响较小,延度降低较大;由于光催化剂被沥青材料包裹阻碍了催化反应的发生,光催化基质沥青可见光催化效果较差;将光催化分散液直接喷涂马歇尔试件表面的光催化效果较好,但其附着力较差,耐久、耐磨性存在问题,因此还需选择性能优异的粘接材料将光催化剂负载到沥青材料上。
  研究了复合光催化剂在乳化沥青材料上的应用效果,选用阳离子、阴离子、非离子乳化沥青,通过粉末直掺和分散液共混制备光催化乳化沥青材料。采用荧光显微镜观察光催化剂在乳化沥青中的分布情况,结合光催化性能评价其应用效果。结果表明,乳化沥青种类对催化剂影响较小,但其固含量对光催化作用影响较大;光催化剂大量分布在沥青质间隙和表面,有利于光催化反应;乳化沥青破乳成型水分蒸发在沥青表面形成缺陷和微孔有利于光催化反应的进行;采用分散液共混乳化沥青的光降解率可达到20%。
作者: 吴涛
专业: 材料科学与工程;材料学
导师: 曹雪娟;唐伯明
授予学位: 硕士
授予学位单位: 重庆交通大学
学位年度: 2017
正文语种: 中文
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