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原文传递沥青材料有机排放物逃逸行为与抑制研究

论文题名：	沥青材料有机排放物逃逸行为与抑制研究
关键词：	道路工程;沥青材料;有机排放物;逃逸行为
摘要：	沥青材料、沥青混合料以及沥青路面的使用与服役过程中不仅会产生加剧全球变暖的温室气体，还会产生有机排放物。而这些有机排放物是大气污染物的最前沿，是臭氧（O3）和二次有机气溶胶（SOA）形成的重要前体，是光化学烟雾频繁爆发的诱因；严重影响动植物的生长发育、严重危害人类的健康、严重破坏生态环境。在“碳达峰、碳中和”的时代背景下，在绿水青山就是金山银山的社会共识和绿色公路的发展理念的支持下，依托国家自然科学基金项目和重庆市自然科学基金项目，从组成分析与量化评价、逃逸行为与演化规律、释放机理与性能衰变以及减排机理与减排效果四个方面开展沥青材料有机排放物逃逸行为与抑制研究，有利于切实推进沥青路面的环保清洁化铺筑和绿色可持续发展，为实现“碳达峰、碳中和”目标贡献道路力量。本文的主要研究内容与结论如下：　　（1）组成分析与量化评价。首先，基于顶空-气相色谱-质谱联用分析（HS-GC-MS）建立了沥青材料有机排放物组成成分的定性分析方法，借助选择性离子扫描法（SIM），通过保留时间、定性定量离子以及质谱图对比，提高了HS-GC-MS定性分析的准确性；同时，讨论分析确定了沥青材料的典型有机排放物和胶粉改性沥青的特征排放物。然后，基于HS-GC-MS定性分析方法，借助标准物内标法、选择性离子扫描法（SIM）以及校正曲线，建立开发了沥青材料有机排放物的定量分析方法，并通过加标回收率和替代物回收率验证了沥青材料HS-GC-MS试验方法的准确性、精密度以及可靠度。最后，基于HS-GC-MS定性定量分析方法实现了基质沥青、SBS改性沥青以及胶粉改性沥青有机排放物的量化评价，结果表明：SBS改性剂的加入有效降低了各类化合物的总排放浓度，即SBS改性剂能有效抑制有机排放物的逃逸；而胶粉颗粒的加入不仅增加了12.68%的正构烷烃类化合物的排放、50.60%的PAH类化合物的排放，还增加了较高浓度的胶粉改性沥青特征排放物的排放。　　（2）短期逃逸行为与演化规律。首先，基于HS-GC-MS分析方法，以目标化合物峰面积与内标试剂峰面积的比值作为研究沥青材料有机排放物短期逃逸演化规律的量化评价指标，分析了沥青材料有机排放物随沥青样品用量、加热温度、加热时间、搅拌速率等因素的变化规律，并揭示了其逃逸演化规律。分析结果表明：沥青样品用量对沥青材料有机排放物的排放浓度起着决定作用；且沥青材料有机排放物的逃逸挥发存在温度依赖性；而加热时间和搅拌速率是影响沥青材料有机排放物排放浓度的关键因素；沥青样品用量、加热温度、加热时间以及搅拌速率均会造成沥青材料有机排放物排放浓度的巨大差异。然后，基于气态物质逃逸的基本原理，借助气体扩散的菲克定律、气液界面气体的通量理论等理论成功阐释了沥青材料有机排放物随沥青样品用量、加热温度、加热时间、搅拌速率等因素的逃逸行为。　　（3）长期逃逸行为与释放机理。首先，利用HS-GC-MS定量分析方法，研究了紫外老化试验（UV）、压力老化试验（PAV）前后沥青材料有机排放物的释放规律，结果表明：PAV老化后沥青材料的有机排放物浓度均显著降低，表明沥青路面在服役过程中会释放出大量的有机排放物；同时，UV老化后沥青材料的有机排放物浓度均显著降低，表明服役在高紫外辐射地区的沥青路面，还会由于高紫外辐射的影响而释放出大量的有机排放物。然后，通过傅里叶红外光谱（FTIR）、差示扫描量热分析（DSC）、荧光显微镜（FM）分析沥青材料有机排放物的长期逃逸行为对沥青组成及微观特性的影响，揭示了沥青材料的老化机理。最后，基于沥青材料的老化机理，分析阐释了沥青材料有机排放物的长期逃逸行为和释放机理：老化增加了沥青材料有机排放物的逃逸概率，使沥青材料在老化过程中会逃逸挥发出更多的有机排放物，所以沥青材料老化后检测出的有机排放物浓度降低。　　（4）减排效果与减排机理。首先，基于HS-GC-MS试验实现了沥青材料有机排放物减排剂的优选：减排剂高亚兰碳粉的减排效果最佳，膨胀石墨次之。其次，基于HS-GC-MS分析的减排效果评价结果表明：4.5%掺量的SBS对基质沥青的减排效果最佳；1%掺量的膨胀石墨对SBS改性沥青的减排效果最佳；1.5%掺量的SBS与5%掺量的高亚兰碳粉组成的复合减排剂对胶粉改性沥青的减排效果最佳。然后，采用动态剪切流变试验（DSR）、DSC分析、表面自由能试验（SFE）评价了减排剂改性沥青的工程性能，结果表明：SBS改性剂显著改善了沥青的高温性能、水稳黏附性能、低温性能、相容性以及热稳定性；而减排剂高亚兰碳粉和膨胀石墨虽然改善了沥青的高温性能，但会导致沥青的水稳黏附性能、低温性能、相容性和热稳定性变差。随后，借助FTIR、FM研究了减排剂改性沥青的组成及微观特性，结果表明：SBS改性剂、胶粉颗粒、高亚兰碳粉以及膨胀石墨与沥青之间主要以物理反应为主，并无明显化学反应。最后，综合考虑减排效果与性能评价结果提出减排建议：对于基质沥青，4.5%掺量的SBS的减排效果与性能改善效果最佳；对于SBS改性沥青，0.15%掺量的膨胀石墨和1%掺量的高亚兰碳粉的减排效果良好，同时对沥青性能的损伤程度较弱；对于胶粉改性沥青，推荐采用1.5%掺量的SBS与1%掺量的高亚兰碳粉组成的复合减排剂或3%掺量的SBS。
作者：	张瑞
专业：	交通运输工程
导师：	朱洪洲
授予学位：	硕士
授予学位单位：	重庆交通大学
学位年度：	2023