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Urea-SCR催化器老化数值仿真与试验评价研究
| 论文题名： | Urea-SCR催化器老化数值仿真与试验评价研究 |
| 关键词： | 汽车发动机;选择性催化还原催化器;动力学模型;水热老化;性能评价;微观表征 |
| 摘要： | 随着我国汽车排放法规对于NOX的排放限值要求的日益严苛，SCR排放控制技术被认为是独立装载或与其他排放净化手段相结合的能有效降低NOX排放的机外净化技术之一。法规对于SCR催化器耐久性历程不少于16万公里的要求，使得对于SCR催化器耐久性的研究备受重视。本文主要研究了车载商用钒基SCR催化剂的热老化数值仿真模拟和小样水热老化及性能评价试验。 在对SCR催化器的模型和试验研究的基础上，结合化学反应动力学基本理论、Eley-Rideal反应机理、化学反应速率模型、气固相反应基本控制模型和储放NH3模型，建立起SCR催化器的反应动力学模型。采用计算流体力学软件FLUENT和化学反应动力学软件CHEMKIN耦合的方式进行数值仿真，并与台架试验结果进行对比，验证了所建立的动力学模型的精确性。 在此基础上分析SCR催化器热老化过程中催化剂平均颗粒直径和催化反应速率变化对催化剂相对活性的影响规律，修正得到了热老化反应动力学模型，并根据SCR快速老化循环标准和老化仿真步骤对模型进行数值模拟。结果表明，催化器在热老化过程中催化剂的相对活性和NO转化效率降低，温度窗口变窄，起燃温度升高等规律。计算得到催化剂的平均颗粒直径随老化程度加深而逐渐增长，且载体入口和中心位置增幅最大，老化程度最为严重。 采用模拟水热老化的方法制备不同老化程度的催化剂小样，并利用催化剂性能评价平台和物理测试设备对小样进行性能评价和微观表征测试。试验表明，对催化剂焙烧温度越高，时间越长，其老化失活程度越严重，整体表现出对NO的转化效率下降，温度窗口变窄，起燃温度升高等规律，与老化数值仿真结论一致。测试得到的SEM表征图显示催化剂的表面活性物随老化程度加深而聚集长大，催化剂比表面积减小，XRD图谱分析表明在水热老化过程中，催化剂表面的锐钛矿型TiO2减少，同时产生金红石型TiO2的相变。利用性能评价试验数据计算得到催化剂老化过程中动力学参数的变化规律，发现随着催化剂水热老化程度加剧，动力学参数活化能E逐步变大，而反应频率因子A逐步变小。 本文对SCR催化器老化过程中性能变化规律等方面的研究，为商用SCR催化器的设计、改进及OBD诊断、控制、性能匹配提供一定的参考。 |
| 作者： | 张磊 |
| 专业： | 车辆工程 |
| 导师： | 颜伏伍;胡杰 |
| 授予学位： | 硕士 |
| 授予学位单位： | 武汉理工大学 |
| 学位年度： | 2016 |
| 正文语种： | 中文 |
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