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原文传递一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法

专利名称：	一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法
摘要：	本发明提供了一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物精细化源解析的方法，涉及大气颗粒物源解析领域。该方法提出一种新型回归模型——PDLEN(positive defined robust elastic net，正定的拉普拉斯弹性网络)。具体步骤包括：构建污染源单颗粒质谱成分谱；环境受体单颗粒数据采集及预处理；使用PDLEN模型计算分粒径段的源解析结果；以及模型结果有效性诊断及反馈。该方法提出的PDLEN模型是基于受体模型的基本原理，充分利用了污染源的单颗粒质谱信息和环境受体单颗粒质谱特征以及粒径信息，能够从时间、粒径和来源等三个方面求解出污染源对环境颗粒物的高分辨率贡献结果，具有良好的推广应用前景。
专利类型：	发明专利
国家地区组织代码：	天津;12
申请人：	南开大学
发明人：	冯银厂;徐娇;马若雨;史国良
专利状态：	有效
申请日期：	2019-04-10T00:00:00+0800
发布日期：	2019-09-17T00:00:00+0800
申请号：	CN201910282848.0
公开号：	CN110243738A
代理机构：	天津耀达律师事务所
代理人：	侯力
分类号：	G01N15/06(2006.01);G;G01;G01N;G01N15
申请人地址：	300071 天津市南开区卫津路94号
主权项：	1.一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于所述方法包括：第1步、构建PDLEN模型和模型诊断指标； PDLEN模型是在传统的多元线性回归模型的基础上增加了L1、L2正则项和正定项，具有受源谱共线性影响小、计算的源解析结果稳定且非负的特点；为了评估模型结果的合理性，提出了四个模型诊断指标包括误差(RSS)、稳定性(Stability)、稀疏性(Sparsity)和正定性(Non-negativity)；第2步、构建污染源单颗粒质谱成分谱；通过用单颗粒气溶胶质谱仪采集而获得的各污染源大量单颗粒质谱原始数据，并筛选保留主要的荷质比；利用K-means聚类算法提取各源类P的特征质谱，利用统计学方法得到各个特征质谱的权重，将每一个污染源的多条特征质谱利用加权平均的方法从而获得每一个污染源的加权质谱成分谱，共同构成加权质谱成分谱矩阵F；第3步、环境受体单颗粒数据采集及预处理；利用单颗粒气溶胶质谱仪对环境受体单颗粒进行采集和分析，获得大量的环境受体单颗粒质谱数据，并依据用户的需求选择时间分辨率和粒径段，对各个粒径段内的环境受体单颗粒质谱数据进行处理，求取对应时间分辨率下的受体的平均质谱数据X，并筛选保留主要的荷质比；第4步、PDLEN模型运算得到初步结果；将第2步构建的污染源单颗粒质谱成分谱和第3步得到的环境受体平均质谱数据共同输入到第1步构建的PDLEN模型中进行源解析结果的运算；第5步、结果有效性诊断及反馈；使用第1步提出的四个PDLEN模型结果诊断指标对第4步源解析结果进行诊断，如果结果不合理则需要返回第4步中修改模型参数重新运算，直到获得满意结果。 2.如权利要求1所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的单颗粒质谱原始数据包括m/z-1～-250和m/z1～250上的峰面积值；筛选保留的主要荷质比包括m/z-16,-17,-19,-24,-25,-26,-35,-36,-37,-43,-45,-46,-48,-49,-59,-60,-62,-63,-71,-72,-73,-76,-79,-80,-84,-88,-96,-97,-119,-136,-137,7,12,23,24,27,36,37,39,40,48,50,51,54,56,60,61,62,63,64,65,66,72,74,75,77,81,83,84,96,103,108,112,120,163,168,176,180,190,201,202,207,208,213,216,226和230。 3.如权利要求1中所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的时间分辨率选择在1min～1h之间。 4.如权利要求1-3任一项所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的环境受体单颗粒，是指用单颗粒气溶胶质谱仪监测环境受体颗粒物所获得的一个颗粒物的单颗粒质谱数据，并同时获得该颗粒的粒径数据。 5.如权利要求1-3中所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的单颗粒气溶胶质谱仪为SPAMS或ATOFMS质谱仪。
所属类别：	发明专利