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原文传递基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法

专利名称：	基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法
摘要：	本发明公开了基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，属于农产品产地识别技术。包括：1）多年连续采集绿茶样品，建立建模样品集；2）稳定同位素检测；3）多矿物元素检测；4）缺失数据填补；5）变量选择；6）历史数据建模；7）未知年份样品原产地预测。本发明主要利用随机森林方法建立了一种基于连续多年稳定同位素与多矿物元素的绿茶原产地预测模型，用于预测未知年份中杭州西湖龙井原产地真伪；其中，模型对西湖龙井与邻近产区的预测准确率为95.5%，对全部绿茶产区中西湖龙井的预测准确率为91.9%。
专利类型：	发明专利
国家地区组织代码：	浙江;33
申请人：	浙江省农业科学院
发明人：	邓勋飞;张永志;袁玉伟;刘志;聂晶;邵圣枝;吕晓男
专利状态：	有效
申请日期：	2019-07-30T00:00:00+0800
发布日期：	2019-11-05T00:00:00+0800
申请号：	CN201910697720.0
公开号：	CN110412115A
代理机构：	杭州浙科专利事务所(普通合伙)
代理人：	吴秉中
分类号：	G01N27/62(2006.01);G;G01;G01N;G01N27
申请人地址：	310021 浙江省杭州市石桥路198号
主权项：	1.基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于包括如下步骤： 1)多年连续采集绿茶样品，建立建模样品集； 2)稳定同位素检测：采用同位素比率质谱仪测定相应指标含量； 3)多矿物元素检测：经微波消解处理后进入电感耦合等离子质谱仪，获得相应矿物元素指标含量(比率)； 4)缺失数据填补：将全部稳定同位素和多矿物元素数据进行关联，全部样本数据导入到随机森林模型，设定决策树个数和最大迭代次数，模型训练完成后自动计算并填补指标中的缺失数据； 5)变量选择：对茶叶产地数据进行分类赋值，然后将赋值的产地分类数据与步骤4)中完成填补的全部数据组织后，导入随机森林进行建模训练，采用交叉验证方法获得各指标的重要性排序，剔除对模型训练产生干扰的变量，得到模型预测最优的各指标变量； 6)历史数据建模：对步骤5)中获得的最优变量指标组合和相应原产地类别数据，选择相应指标下多年的历史数据作为训练数据集进行随机森林建模； 7)未知年份样品原产地预测：按步骤2)和3)测定未知样品中稳定同位素多矿物元素，如果未知年份中存在部分指标未检测，则按照步骤4)的方法进行数据填补；将各指标全部数据(包括填补)作为输入变量，导入步骤6)中已建的随机森林模型，运行模型，得到未知年份预测结果。 2.根据权利要求1所述的基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于所述的步骤1)中茶叶样品分别取自杭州西湖、浙江绍兴、武义、富阳和千岛湖、建德、四川广元、贵州凯里、山东青岛与日照等地，品种为龙井43和群体种，样品经前处理后备用，当年采集的样品当年完成检测。 3.根据权利要求1所述的基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于在步骤1)前对样品进行前处理，具体方法为：用球磨机对茶叶样品进行粉碎处理，震荡频率30次/s，时间1min，茶粉过100目筛，60℃下恒温4小时后保存在干燥皿中备用待测。 4.根据权利要求1所述的基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于所述步骤2)中稳定同位素包括：δ13C(13C/12C)、δ15N(15N/14N)、δ18O(18O/16O)、δD(2H/1H)；所述步骤3)中矿物元素包括88Sr、51V、59Co、69Ga、111Cd、125Tl、65Cu、138Ba、85Rb、66Zn、23Na、56Fe、27Al、24Mg、55Mn、40Ca、39K和206Pb/207Pb。 5.根据权利要求4所述的基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于：所述的步骤2)稳定性碳、氮同位素比率检测方法为：中称取3-5mg待测样品，用锡箔杯包好后放置于元素分析仪样品盘中，样品中的碳元素和氮元素转化为纯净的CO2和N2气体后，进入同位素质谱仪检测；具体条件参数为：元素分析仪氦气吹扫流量为230mL/min，氧化炉和还原炉温度分别为1020℃和650℃，进入质谱仪载气氦气流量为100mL/min；在分析过程中，采用IAEA国际标准样，并对测试样品进行校正，校正精度分别为13C/12C≤0.4‰、15N/14N≤0.2‰。 6.根据权利要求4所述的基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于：所述的步骤2)稳定性氧、氢同位素比率检测方法为：称取0.3mg样品，用银杯包好后放置于元素分析仪样品盘中，样品经燃烧炉高温裂解后，进入同位素质谱仪检测；氦气流量为125mL/min，燃烧炉温度为1450℃；在分析过程中，采用IAEA国际标准样，并对测试样品进行校正，校正精度分别为2H/1H≤4‰、18O/16O≤0.2‰。 7.根据权利要求1所述的基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于：所述的步骤3)多矿物元素检测方法具体是：称取0.2g左右的茶叶粉末样品于微波消解内罐，加入5.0ml硝酸过夜；再加入2ml双氧水，置于微波消解仪内消解，采用温度控制模式：先升温至120℃(保持5min)，然后升温至185℃(保持30min)，再升温至190℃(保持5min)，待冷却后，拿出内罐开盖置于专用石墨加入器中，再用超纯水将消解液转入25mL塑料离心管中，定容摇匀，过滤后上电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)进行测定；多元素测定时用铑和铼做为内标溶液(1ng/mL)，监控和校正仪器漂移。 8.根据权利要求4所述的基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于所述的步骤3)中获得相应矿物元素指标含量(比率)包括88Sr(mg/kg)、51V(mg/kg)、59Co(mg/kg)、69Ga(mg/kg)、111Cd(mg/kg)、125Tl(mg/kg)、65Cu(mg/kg)、138Ba(mg/kg)、85Rb(mg/kg)、66Zn(mg/kg)、23Na(mg/kg)、56Fe(mg/kg)、27Al(mg/kg)、24Mg(g/kg)、55Mn(g/kg)、40Ca(g/kg)、39K(g/kg)和206Pb/207Pb。 9.根据权利要求1所述的基于稳定同位素和多元素的未知年份绿茶原产地预测方法，其特征在于所述的步骤5)中茶叶产地数据进行分类赋值为浙江绍兴、武义、富阳、建德和千岛湖的赋值为浙江(非西湖)，四川广元、贵州凯里、山东青岛与日照等地的赋值为全国其他绿茶产区，杭州西湖赋值为杭州西湖。
所属类别：	发明专利