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原文传递用于自动分析单颗粒电感耦合的等离子体质谱法中的输出及类似数据集的系统及方法

专利名称：	用于自动分析单颗粒电感耦合的等离子体质谱法中的输出及类似数据集的系统及方法
摘要：	本发明涉及用于自动分析单颗粒电感耦合的等离子体质谱法中的输出及类似数据集的系统及方法。本发明提供用于自动分析对应于样本颗粒的光谱数据的方法及系统，例如，在电感耦合的等离子体质谱仪SP‑ICP‑MS的单颗粒模式分析期间所获得的大数据集。本文中呈现针对快速数据处理提供适当的平滑化而无伴随的准确度及/或精度减少(或具有可忽略不计的减少)的技术。
专利类型：	发明专利
国家地区组织代码：	美国;US
申请人：	珀金埃尔默健康科学公司
发明人：	S·巴扎尔甘;H·巴蒂埃
专利状态：	有效
申请日期：	2014-02-14T00:00:00+0800
发布日期：	2019-07-09T00:00:00+0800
申请号：	CN201910248619.7
公开号：	CN109991151A
代理机构：	北京律盟知识产权代理有限责任公司
代理人：	林斯凯
分类号：	G01N15/10(2006.01);G;G01;G01N;G01N15
申请人地址：	美国马萨诸塞州
主权项：	1.一种用于自动分析光谱数据的方法，所述方法包括： (a)对由光谱仪所获取的脉冲计数值序列进行存取，以针对对应于包括分析物并出现在样本中的颗粒的至少一个给定峰值中的每一者产生脉冲计数值，所述脉冲计数值中的每一者大于阈值背景强度值； (b)根据所述脉冲计数值的第一阵列确定用于将脉冲计数值识别为对应于峰值信号的阈值，且在一系列迭代中的每一者之后，基于剩余的脉冲计数值调整所述阈值，其中给定的随后迭代排除识别为对应于先前迭代中的峰值的脉冲计数值，其中根据所述阈值在可接受的公差内的收敛确定最终的背景阈值； (c)根据所述脉冲计数值的所述第一阵列建立平滑数据阵列，并将所述平滑数据阵列中的大于随后值及先前值两者且大于所述最终背景阈值的值识别为经识别峰值；及 (d)基于所述经识别峰值确定以下各者中的至少一者： (A)所述样本中的所述颗粒的颗粒质量分布和/或颗粒大小分布；以及 (B)所述样本中的所述颗粒的统计数据。 2.根据权利要求1所述的方法，其中所述光谱仪是电感耦合的等离子体质谱仪ICP-MS。 3.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述样本中的所述颗粒是纳米颗粒。 4.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述样本中的所述颗粒是微颗粒或细胞。 5.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述脉冲计数值序列在所述样本中每峰值含有不小于2个脉冲计数值的平均值。 6.根据权利要求1或2所述的方法，其中将用于步骤(b)中的至少一个迭代的所述阈值是基于所述阵列中的剩余值的平均值加上标准偏差的倍数而调整。 7.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述平滑数据阵列是x点平均数据阵列，且其中步骤(c)进一步包括：将所述经识别峰值的位置存储于峰值位置阵列中，且使用一或多个额外x值重复步骤(c)，且收敛于可接受的x值。 8.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述平滑数据阵列是x点平均数据阵列，且步骤(c)包括：建立所述x点平均数据阵列以产生所述平滑数据阵列，其中x是预定整数，且其中步骤(c)进一步包括：使用所述x点平均数据阵列识别脉冲计数值的所述第一阵列中的每个经识别峰值的脉冲计数值的平均数目，接着，根据所述脉冲计数值的所述第一阵列建立x’点平均数据阵列，将所述x’点平均数据阵列中的大于随后平均值及先前平均值两者且大于所述最终背景阈值的所述值识别为峰值，其中使用所述x点平均数据阵列根据每个经识别峰值的脉冲计数值的所述平均数目确定x’，且其中步骤(d)包括识别对应于使用所述x’点平均数据阵列所识别的所述峰值中的每一者的峰值面积强度。 9.根据权利要求1或2所述的方法，其中步骤(d)包括：自动确定是否已指定所述样本的输运效率值以及是否存在所述分析物的溶解溶液校准；以及响应于确定已指定所述样本的输运效率值以及存在所述分析物的溶解溶液校准，使用以下各物构建所述样本的质量通量校准：所述样本的所述输运效率值、所述分析物的所述溶解溶液校准、及所述样本在所述光谱仪中的停留时间及流动速率。 10.根据权利要求9所述的方法，其中步骤(d)进一步包括：针对步骤(c)中的所述经识别峰值中的每一者，确定峰值面积强度，从而确定所述样本的峰值面积强度直方图；以及使用以下各物计算所述样本的颗粒质量直方图：(i)所述样本的所述峰值面积强度直方图，(ii)所述样本的所述质量通量校准，(iii)为所述分析物的所述颗粒的质量分率，(iv)电离效率，(v)确定或已知的所述颗粒形状，及(vi)确定或已知的所述颗粒密度。 11.根据权利要求1或2所述的方法，其中每一脉冲计数值的停留时间不大于10毫秒。 12.根据权利要求1或2所述的方法，其中每一脉冲计数值的停留时间是从10微秒到500微秒。 13.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述样本的停留时间不大于200微秒。 14.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述分析物包括至少一个金属元素。 15.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述分析物包括从由以下各物组成的群组中选出的至少一个元素：Li、Be、B、Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、Ar、K、Ca、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Ge、As、Se、Br、Kr、Rb、Sr、Y、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、In、Sn、Sb、Te、I、Xe、Cs、Ba、La、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au、Hg、Tl、Pb、Bi、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Th、Pa、及U。 16.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述样本中的颗粒全都具有大体上相同的成分。 17.根据权利要求1或2所述的方法，其进一步包括使用所述光谱仪获取所述脉冲计数值序列。 18.根据权利要求1或2所述的方法，其中在步骤(b)中根据所述脉冲计数值的所述第一阵列确定所述阈值之前，筛选及/或正规化由所述光谱仪所获取的所述脉冲计数值。 19.根据权利要求1或2所述的方法，其中步骤(d)包括：针对步骤(c)中的所述经识别峰值中的每一者，由处理器确定对应于所述经识别峰值的峰值面积强度，其中确定对应于所述经识别峰值的所述峰值面积强度包括：在所述脉冲计数值的所述第一阵列内确定对应于所述经识别峰值的峰值点；用所述峰值点的所述脉冲计数值来初始填充总和变量，并减去在步骤(b)中确定的所述最终背景阈值；针对所述峰值点的右侧的每个点，迭代地将所述峰值点的右侧的每个点的脉冲计数值加到所述总和变量的值上，并减去在步骤(b)中确定的所述最终背景阈值，直到点经确定为小于或等于在步骤(b)中确定的所述最终背景阈值；以及针对所述峰值点的左侧的每个点，迭代地将所述峰值点的左侧的每个点的脉冲计数值加到所述总和变量的值上，并减去在步骤(b)中确定的所述最终背景阈值，直到出现以下两种情况中的任一情况：(i)点经确定为小于或等于在步骤(b)中确定的所述最终背景阈值，或(ii)确定已到达所述脉冲计数值的所述第一阵列的起点；所述方法进一步包括使用在步骤(d)中确定的所述峰值面积强度来确定(A)和(B)中的至少一者。 20.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述样本中的所述颗粒的所述统计数据包括以下(i)到(vi)中的一或多者： (i)所述样本中的所述颗粒的颗粒质量直方图； (ii)所述样本中的所述颗粒的颗粒大小直方图； (iii)所述样本中的所述颗粒的平均颗粒大小； (iv)所述样本中的所述颗粒的中值颗粒大小； (v)所述样本中的所述颗粒的模式颗粒大小； (vi)所述样本中的所述颗粒的颗粒大小分布的宽度的测量值。 21.根据权利要求1或2所述的方法，其中步骤(d)包括基于所述经识别峰值确定以下各者中的至少一者： (vii)所述样本的颗粒浓度； (viii)所述样本的溶解分析物浓度。 22.根据权利要求1或2所述的方法，进一步包括基于所述经识别峰值确定针对所述样本检测的峰值的数目。 23.一种用于自动分析光谱数据的系统，所述系统包括：处理器；及存储器，其中所述存储器包括指令，所述指令在由所述处理器执行时致使所述处理器： (a)对由光谱仪所获取的脉冲计数值序列进行存取，以针对对应于包括分析物并出现在样本中的颗粒的至少一个给定峰值中的每一者产生脉冲计数值，所述脉冲计数值中的每一者大于阈值背景强度值； (b)根据所述脉冲计数值的第一阵列确定用于将脉冲计数值识别为对应于峰值信号的阈值，且在一系列迭代中的每一者之后，基于剩余的脉冲计数值调整所述阈值，其中给定的随后迭代排除识别为对应于先前迭代中的峰值的脉冲计数值，其中根据所述阈值在可接受的公差内的收敛确定最终的背景阈值； (c)根据所述脉冲计数值的所述第一阵列建立平滑数据阵列，并将所述平滑数据阵列中的大于随后值及先前值两者且大于所述最终背景阈值的值识别为经识别峰值；及 (d)基于所述经识别峰值确定以下各者中的至少一者： (A)所述样本中的所述颗粒的颗粒质量分布和/或颗粒大小分布；以及 (B)所述样本中的所述颗粒的统计数据。 24.根据权利要求23所述的系统，其进一步包括用于获取所述脉冲计数值序列的所述光谱仪，其中所述光谱仪是电感耦合的等离子体质谱仪ICP-MS。 25.根据权利要求24所述的系统，其中所述ICP-MS包括：样本导入系统；ICP炬管及RF线圈，其用于产生用作大气压离子源的氩等离子体；接口，其将所述大气压离子源连结到高真空质谱仪；真空系统，其提供用于离子光学器件、四极及检测器的高真空；碰撞/反应池，其经配置以排出可使可实现的检测极限降级的干扰；其中所述离子光学器件将所要的离子引导到所述四极中同时保证丢弃中性物种及光子；其中所述ICP-MS经配置以按离子的质荷比(m/z)将其分类；所述ICP-MS进一步包括检测器，其对离开所述四极的个别离子进行计数；及数据处置及系统控制器，其控制仪器控制及数据获取及处理的方面以用于获得最终的浓度结果，其中所述处理器是所述数据处置及系统控制器的部分。
所属类别：	发明专利